본 발명은 매크로 및 메조 기공을 갖는 3차원 계층 구조의 다공성 그래핀 에어로겔의 제조방법, 이에 의해 제조되는 그래핀 에어로겔 및 에너지 저장 소재에 관한 것으로서, 상세하게는 (1) 그래핀 옥사이드 분산액에 금속산화물을 첨가하여 교반시킴으로써, 금속산화물을 포함한 현탁액을 제조하는 단계; (2) 상기 (1)단계에서 제조된 현탁액을 수열반응(hydrothermal reaction)시킴으로써, 환원된 그래핀 옥사이드에 금속산화물이 로딩된(loaded), 매크로 기공을 갖는 3차원 계층 구조의 다공성 그래핀 에이로겔을 제조하는 단계; (3) 상기 (2)단계에서 제조된 그래핀 에어로겔을 어닐링함으로써, 로딩된 금속산화물을 환원시키는 단계; 및 (4) 상기 (3)단계를 거친 후, 산 처리하여 환원된 금속산화물을 제거함으로써 메조 기공을 형성하는 단계; 를 포함하며, 상기 (1)단계에서 상기 현탁액은 그래핀 옥사이드와 금속산화물이 0.5 mg/ml ~ 5 mg/ml : 0.06 g ~ 0.24 g의 비로 혼합되고, 상기 (4)단계를 거쳐 제조된 다공성 그래핀 에어로겔의 라만 스펙트럼 중 D 밴드의 피크 적분치(ID)와 G 밴드의 피크 적분치(IG)의 비(ID/IG)가 1.2 내지 1.35인 것을 특징으로 하는, 매크로 및 메조 기공을 갖는 3차원 계층 구조의 다공성 그래핀 에어로겔의 제조방법에 관한 것이다.

The present invention relates to a method for producing a porous graphene aerogel having a macroscopic and mesoporous three-dimensional hierarchical structure, and a graphene aerogel and an energy-storing material produced thereby. More particularly, the present invention relates to (1) stirring the mixture to prepare a suspension containing the metal oxide; (2) hydrothermal reaction of the suspension prepared in the above step (1), whereby a metal oxide is loaded on the reduced graphene oxide, thereby forming a three-dimensional hierarchical porous graphene. Preparing a gel; (3) reducing the loaded metal oxide by annealing the graphene airgel produced in step (2); and (4) after step (3), an acid treatment is performed to remove the reduced metal oxide to form mesopores. In step (1), the suspension contains graphene oxide and a metal oxide (ID) of the D band and the G band of the Raman spectrum of the porous graphene aerogels prepared through step (4), which are mixed at a ratio of 0.5 mg/mml to 5 mg/mml: 0.06 g to 0.24 g. Wherein the ratio (ID/IIG) of the peak integral value (IG) is 1.2 to 1.35. The present invention also relates to a method for producing a porous graphene aerogel having a macromolecule and a mesoporous three-dimensional hierarchical structure.